Seine erste Filmrolle gab ihm Helmut Käutner 1964 in den "Lausbubengeschichten" nach Ludwig Thoma. Neben seiner umfangreichen Film- und Theaterarbeit begann von Thun zunächst Kurzfilme, später Dokumentar- und Reisefilme in aller Welt zu drehen. Außerdem spielte er in zahlreichen österreichischen, deutschen und internationalen TV- und Kinoproduktionen.

Besondere Anerkennung erlangte er, als er 1984 für die Hauptrolle in Axel Cortis Fernsehfilm "Eine blassblaue Frauenschrift" den Großen Preis auf dem Fernsehfestival in Monte Carlo gewann. Ab 1988 war er in der Erfolgsserie "Das Erbe der Guldenburgs" zu sehen und avancierte zu einem der beliebtesten deutschsprachigen Darsteller.

International drehte er u. a. 1991 unter der Regie von George Lucas "The Young Indiana Jones Chronicles", 1992 unter der Regie von Jack Gold "Der Fall Lucona", und 1993 "Schindlers Liste" (Regie: Steven Spielberg).

Besonders großen Erfolg hatte Friedrich von Thun gemeinsam mit Senta Berger mit der TV-Reihe "Dr. Schwarz und Dr. Martin" (1993-95, Regie: Xaver Schwarzenberger und Bernd Fischerauer) sowie im vom ORF koproduzierten Vierteiler "Liebe und weitere Katastrophen" (1997/98, Regie: Bernd Fischerauer), ebenfalls mit Senta Berger.

Als gewitzter Kriminalist löst Friedrich von Thun seit 1997 die kniffligsten Fälle in der TV-Reihe "Die Verbrechen des Prof. Capellari", und in unterschiedlichen Episoden bewährte er sich im Jahr 2000 als "Fast ein Gentleman".

Der vielseitige Schauspieler, der derzeit in München lebt und zweifacher Vater ist, wurde 1999 mit dem Publikumspreis Bambi geehrt und 2007 für "Helen, Fred und Ted" mit dem Bayerischen Fernsehpreis in der Kategorie "Fernsehfilme" ausgezeichnet.

Film und Fernsehen (eine Auswahl):

1964
"Lausbubengeschichten", Kinofilm, Regie: Helmut Käutner
"Die fromme Helene", Kinofilm, Regie: Axel von Ambesser

1966
"Lieselotte von der Pfalz", Kinofilm, Regie: Kurt Hoffmann

1970
"O.K.", Kinofilm, Regie: Michael Verhoeven

1974
"Griseldis", TV, Regie: Peter Beauvais

1975
"Mitgift", Kinofilm, Regie: Michael Verhoeven
"Bier und Spiele", TV-Mehrteiler, Regie: Michael Verhoeven

1978
"Die Kameliendame", TV, Regie: Tom Toelle

1980
"Ringstraßenpalais", TV, Regie: Rudolf Nußgruber

1981
"Der Jagerloisl", TV, Regie: Stephan Rinser

1982
"Der Leutnant und sein Richter", TV-Zweiteiler, Regie: John Goldschmidt
"Das gläserne Wappen", TV, Regie: Susanne Zanke
"Tödliche Ehen", TV-Zweiteiler, Regie: Jack Gold

1983
"Gespenstergeschichten", TV, Regie: Wolfgang Panzer

1984
"Eine blassblaue Frauenschrift", TV-Mehrteiler, Regie: Axel Corti

1985
"Ginger und Fred", Kinofilm, Regie: Federico Fellini
"Befristeter Aufenthalt", TV, Regie: Georg Madeja

1986
"Die Unbeirrten", Kinofilm, Regie: Michael Juncker
"Wallenstein", TV-Vierteiler, Regie: Franz Peter Wirth

1987
"Familienschande", TV, Regie: Franz Peter Wirth
"Semmelweis, Ignaz - Arzt der Frauen", TV-Film, Regie: Michael Verhoeven
"Blue Blood - Scandalous", TV-Serie, Regie: Robert Young

1988
"Die schnelle Gerdi", TV-Serie, Regie: Michael Verhoeven
"Das Milliardenspiel", TV, Regie: Peter Keglevic

1988/89
"Das Erbe der Guldenburgs", TV-Serie, Regie: Gero Erhardt

1989
"Der andere Liebhaber", TV, Regie: Xaver Schwarzenberger

1990
"Mauritius-Los", TV, Regie: Vivian Naefe
"Schlaraffenland", TF, Regie: Michael Verhoeven
"Reiche Kunden killt man nicht", TV, Regie: Frank Guthke
"Das Kollier", TV, Regie: Frantisek Filip

1991
"The Young Indiana Jones Chronicles", TV-Serie, Regie: Simon Wincer, George Lucas

1992
"Lucona Affair", Kinofilm, Regie: Jack Gold
"Tatort", TV-Reihe, Regie: Josef Rödel

1993
"Radetzkymarsch", TV-Dreiteiler, Regie: Axel Corti, Gernot Roll
"Der rote Vogel", TV-Vierteiler, Regie: Gero Erhardt
"Schindlers Liste", Kinofilm, Regie: Steven Spielberg

1993-95
"Dr. Schwarz und Dr. Martin", TV-Serie, Regie: Xaver Schwarzenberger, Bernd Fischerauer

1994
"Tödliches Geld", TV-Zweiteiler, Regie: Detlef Rönfeldt
"Ich liebe den Mann meiner Tochter", TV, Regie: Vivian Naefe
"Schwurgericht: Vetter und Söhne", TV-Reihe, Regie: Uli Stark

1995
"Die Königskinder", TV, Regie: Klaus Merkel
"Der Alte: Der Tod hat kein Lied", TV-Reihe, Regie: Helmut Ashley

1995/98
"Der Bulle von Tölz", TV-Reihe, Regie: u. a. Walter Bannert, Wigbert Wicker

1996
"Lamorte", TV, Regie: Xaver Schwarzenberger
"Die Frage", TV, Regie: Johannes Fabrick
"Die Rückkehr des Sandokan", TV-Mehrteiler, Regie: Enzo G. Castellari
"Die Apothekerin", Kinofilm, Regie: Rainer Kaufmann
"Wanderjahre", TV-Serie, Regie: Bernd Fischerauer
"Mrs. Cameron", TV, Regie: Peter Deutsch

1996/97
"Kap der Guten Hoffnung", TV-Vierteiler, Regie: Vera Loebner, Hans Werner
"Rex - Die frühen Jahre", TV, Regie: Oliver Hirschbiegel
"Derrick", TV-Reihe, Regie: Dietrich Haugk

1997/98
"Liebe und weitere Katastrophen", TV-Vierteiler, Regie: Bernd Fischerauer

1997/02
"Die Verbrechen des Professor Capellari", TV-Reihe, Regie: u. a. Helmut Metzger, Klaus Emmerich, Hans-Christoph Blumenberg

1998
"Der Weibsteufel", TV, Regie: Jo Baier
"Schöne Geschichten mit Friedrich von Thun", Regie: Karin Hercher
"Weißblaue Wintergeschichten", TV, Regie: Dieter Kehler

1998/00
"Fast ein Gentleman", TV-Reihe, Regie: Dagmar Damek, Karin Hercher, Dieter Kehler, Karola Hattop, Julian Pölsler

1999
"Tatort - Absolute Diskretion", TV-Reihe, Regie: Peter Payer
"Das Mädchen aus der Torte", TV, Regie: Peter Weck
"Vino Santo - Es lebe die Liebe, es lebe der Wein", TV, Regie: Xaver Schwarzenberger

2000
"Bargeld lacht", TV, Regie: Hajo Gies

2001
"Weißblaue Wintergeschichten", TV-Reihe, Regie: Peter Weck
"Das Baby-Komplott", TV, Regie: Hans Werner
"Herzensfeinde", TV, Regie: Peter Weck
"Unser Papa, das Genie", TV, Regie: Sabine Landgraeber
"Der Stellvertreter", int. Kinofilm, Regie: Constantin Costa-Gavras

2002
"Eine Liebe in Afrika", TV-Zweiteiler, Regie: Xaver Schwarzenberger
"Mann oh Mann oh Mann", TV, Regie: Peter Weck

2003
"Männer im gefährlichen Alter", TV-Film, Regie: Hajo Gies
"Kalter Frühling", TV-Film, Regie: Dominik Graf
"Hitler: Rise Of Evil", TV-Zweiteiler International, Regie Christian Duguay

2004
"Der Bestseller: Wiener Blut", TV-Film, Regie: Dirk Regel
"Mein Vater, meine Frau und meine Geliebte", TV-Film, Regie: Michael Kreihsl

2005
"Helen, Fred und Ted", TV-Reihe, Regie: Sherry Horman
"Der Keiler", TV-Film, Regie: Urs Egger
"Die Entscheidung", TV-Film, Regie: Nikolaus Leytner
"Heute heiratet mein Mann", TV-Film, Regie: Michael Kreihsl

2006
"Muttis Liebling", TV, Regie: Xaver Schwarzenberger
"Copacabana", TV, Regie: Xaver Schwarzenberger
"Zodiak", TV, Regie: Andreas Prochaska
"Agathe kann's nicht lassen - Das Mörderspiel", TV, Regie: Helmut Metzger
"Es gibt kein morgen mehr", TV, Regie: Matti Geschonneck
"Der Kommissar und das Meer", TV-Reihe, Regie: Anno Saul, Christiane Balthasar

2007
"Weißblaue Geschichten: Schwindelanfälle", TV, Regie: Prof. Peter Weck

2008
"Annas zweite Chance", TV-Film, Regie: Karsten Wichniarz
"Der Froschkönig", TV-Film/Märchenreihe, Regie: Franziska Buch
"Entführt", TV-Zweiteiler, Regie: Matti Geschonneck
"Die Rebellin", TV-Dreiteiler, Regie: Ute Wieland
"Das Glück ist eine ernste Sache", TV-Film, Regie: Hermine Huntgeburth

2009
"Edith und Hermine", TV-Film, Regie: Stephan Meyer